近日，应用物理与材料学院有机光电与能源高分子团队的邓魁荣副教授与山东农业大学的杨凯教授以及南开大学的严振华教授合作，在锂金属电池局部高浓度电解液方面取得重要研究进展，该成果发表在国际权威学术期刊Angewandte Chemie International Edition上，其中五邑大学为第一单位，邓魁荣副教授为通讯作者，21级研究生何冉为第一作者。
成果简介：
由高比容量锂金属负极和高压富镍正极组成的锂金属电池具有高理论能量密度(~500 Wh kg−1)，是下一代二次电池的理想选择。然而传统易燃碳酸酯电解液与锂金属负极相容性较差，存在SEI膜稳定性差、锂枝晶生长、库伦效率低、循环性能差和金属锂的持续腐蚀等问题。此外，碳酸酯电解液的电化学窗口较低(< 4.5V)，与高压正极的相容性较差。电解液在电极/电解质界面的形成和界面稳定性中起着关键作用，其组成优化已被证明是实现高界面稳定性和长寿命的有效策略。因此，亟需开发与锂金属负极和高压正极具有良好相容性的阻燃电解液。该研究工作采用具有高LiF生成活性的1,2-二氟苯(DFB)作为活性稀释剂来调控以阻燃的二甲基乙酰胺(DMAC)为溶剂的局部高浓度电解液(LHCE-DFB)。相比于常规局部高浓度电解液易燃醚类和碳酸酯溶剂，DMAC具有廉价、良好阻燃性能的优点，DMAC有效提高了LHCE-DFB的阻燃性能。 相比于局部高浓度电解液广泛使用的电化学惰性氢氟醚类稀释剂，DFB具有低粘度、低密度、低成本、低LUMO和高LiF生成活性的优点。DFB能够与双氟磺酰亚胺(FSI-)阴离子协同构建坚固的富含LiF固体电解质界面膜(SEI)和正极电解质界面膜(CEI)，有效地阻止了DMAC与锂金属负极的反应，增强了LHCE-DFB与锂金属负极和NCM811正极的界面稳定性。使用LHCE-DFB组装的NCM811||Li电池经过300次循环后容量保持率高达83.1%。LHCE-DFB还赋予LFP||Li电池高倍率容量(在3C时放电比容量为119.8 mAh g−1)和出色的长循环稳定性(600次循环后容量保持率为83.8%)。DFB的良好稀释作用使LHCE-DFB粘度显著降低(59.4 mPa s)，离子电导率显著提高(1.69 mS cm−1)，同时浸润性也得到显著提高。LHCE-DFB具有高电化学稳定窗口(4.96 V)。本研究为高能电池电解液的设计提供了一种有前景且广泛适用的活性稀释剂-阴离子协同策略。
图1 (a)常规LHCE和(b) LHCE-DFB的结构、SEI形成和锂沉积行为示意图；(c) DMC、DMAC、TTE、BTFE、FB、DFB和LiFSI的LUMO和HOMO；(d) LHCE-DFB的阻燃性能测试；LHCE-DFB、LHCE-TTE、HCE和LCE的(e)粘度、(f)离子电导率和(g)LSV
团队介绍：
应用物理与材料学院材料科学与工程新能源材料与器件方向现有博士20余人，逐渐形成一支结构合理、素质良好、充满活力和发展后劲强的教学科研人才队伍，在新型电池（锂、钠、钾、锌离子电池）、超级电容器、燃料电池等新能源材料领域有较高的科研学术水平。近三年来，新能源学科方向成员获批国家自然科学基金9项、广东省自然科学基金10项、广东省教育厅项目12项，在钾离子电池、锌空电池、界面电化学机理、锂电池电解质等多个新能源领域取得了一系列研究成果，迄今以五邑大学为第一单位，在Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition、Nanoscale、Energy Storage Materials等重要期刊上发表论文100余篇。其中，有机光电与能源高分子团队由我校邓魁荣副教授、莫代泽博士、晁鹏杰博士为核心成员组建而成，重点针对能源高分子研究领域的关键科学问题，发展一系列高效的洁净能源转换材料，为实现我国达成2060年前碳中和的目标作出贡献。项目组成员主要在有机太阳能电池聚合物给体材料、有机非富勒烯受体材料、高分子聚合物电解质、导电高分子、有机半导体量子点等领域开展研究工作，近年来在Angewandte Chemie International Edition、Energy Storage Materials、Chemical Engineering Journal等国际高水平刊物上发表论文二十余篇。
文献链接：
Ran He, Kuirong Deng*, Daize Mo, Xiongcong Guan, Yuanyuan Hu, Kai Yang*, Zhenhua Yan*, and Haijiao Xie. Active Diluent-Anion Synergy Strategy Regulating Nonflammable Electrolytes for High-Efficiency Li Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2024 https://doi.org/10.1002/anie.202317176
